在开发无铂族金属（PGM）催化剂的推动下，过去十年来用于改善质子交换膜燃料电池（PEMFC）的无PGM氧还原反应（ORR）阴极催化剂的研究取得了空前的进展。这其中碳基过渡金属−氮−碳催化剂（M−N−C，M：Fe，Co，Mn）在酸性介质中具有较高的本征ORR活性和较好的稳定性，具有广阔的应用前景。而在所有M−N−C催化剂中，铁基催化剂表现出最佳的活性。然而，膜电极组件（MEAs）中Fe−N−C催化剂的较差耐久性仍然是燃料电池运输应用的重要技术障碍。

近日，美国匹兹堡大学Guofeng Wang，纽约州立大学布法罗分校Gang Wu，美国GinerInc 公司Hui Xu报道了一种有效的策略，采用环境友好的水溶液代替传统的有机溶剂合成原子分散的Mn−N−C催化剂。这种创新的合成策略产生了极高的比表面积，可以容纳增加的MnN₄活性位点密度，并通过先进的电子显微镜和X射线吸收光谱得到了证实。

文章要点

1）结果显示，Mn−N−C催化剂在稳定性显著提高的同时，表现出良好的ORR活性，在1.0 bar H₂-空气条件下，该催化剂的峰值功率密度为0.39 W cm^-2，其性能优于大多数不含PGM的ORR催化剂。

2）性能的改善源于由于Mn−N−C催化剂独特的特性，包括表面形貌和主要的石墨碳结构，从而有利于传质和提高稳定性。第一性原理计算进一步阐明了催化剂增强的稳定性，即MnN₄位在ORR过程中比传统的FeN₄位具有更高的抗脱金属能力。

这项工作强调了从环境友好的水溶液中制备原子MnN₄位催化剂，相对于传统的有机溶剂合成具有更高的活性和稳定性。同时，原子分散的Mn−N−C催化剂不含Fe和PGMs，在未来的质子交换膜燃料电池和其他先进的电催化如CO₂还原和氮还原等方面具有广阔的应用前景。

Mengjie Chen, et al, Atomically Dispersed MnN₄ Catalysts via Environmentally Benign Aqueous Synthesis for Oxygen Reduction: Mechanistic Understanding of Activity and Stability Improvements, ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c02490

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.0c02490