N₂电催化还原反应的发展目前受到两个关键反应影响：阴极氮还原反应NRR、阳极析氧反应OER。有鉴于此，南京理工大学Jingjing Duan、Junwu Zhu、Sheng Chen等报道了一种双功能Ni、Fe纳米阵列电催化剂，能够有效的促进NRR和OER反应，兼具催化NRR和OER的作用。

本文要点：

（1）

该催化剂由亚纳米厚（~0.65 nm）的纳米网中高度暴露的活性位点构成，并通过阵列组成纳米层、Ni活性位点、Fe活性位点形成多级孔道结构，该电极展现了高达16.89 μg h^-1 mg^-1的NH₃生成速率，在-350 mV vs. RHE的电压中产生12.50 %法拉第效率。同时在10 mA cm^-2电流密度中的OER过电势仅仅191 mV。作者发现NiFe双金属纳米阵列的ESCA更高达到61，高于Ni或Fe单独组成的纳米阵列（Ni和Fe的ESCA分别为39，45），高于NiFe-纳米片对比材料的ESCA（NiFe纳米片材料的ESCA为52）。

（2）

在构建完整的N₂电解反应系统后，实现了在1.9 V中以2.07 μg h^-1 mg^-1的速率合成NH₃，在1.6 V的法拉第效率达到9.87 %，并且稳定工作30 h。DFT模拟计算结果显示，NRR氮气还原反应通过协同末端途径（associative distal pathway）进行，其中通过Ni、Fe之间强协同作用，氮气还原N₂*→NNH*步骤、产氧反应过程中OH*+H₂O→O*+H₂O中的自由能得以降低。

参考文献

Yuntong Sun, Tianyu Jiang, Jingjing Duan*, Lili Jiang, Xuemin Hu, Hongan Zhao, Junwu Zhu*

, Sheng Chen*, and Xin Wang

Two-Dimensional Nanomesh Arrays as Bifunctional Catalysts for N2 Electrolysis, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02745

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02745