ACS Catal: 供NADPH改善烯还原酶酶光催化活性
纳米技术 纳米 2020-09-05

在重组蓝藻中,光驱动生物催化为光合成提供了高原子经济性生成辅酶的方法,并补充了牺牲的反应性辅酶限制。但是,尽管光促生物催化中具有突出的反应选择性,能够在中等到较高的密度中通过自动给料,但是外源酶促反应(heterologous enzymatic reaction)的时空产量受到限制。此外,在蓝藻电子流动路径中将人工的电子槽部件组装仍具有较大挑战。有鉴于此,格拉茨技术大学Robert Kourist、ACIB有限公司Marc M Nowaczyk等报道了烯还原酶YqjM中进行2-甲基马来酰亚胺在NADPH中进行C=C还原反应,作为光引发的生物转化模型反应中NADPH对反应的影响。

通过时间分辨NADPH荧光光谱对细胞内的YqjM烯还原酶进行监控,解释了NADPH不同的稳态,不同的基因构建体中的氧化反应动力学,并展现了>99 %的转化率。

本文要点:

(1)

通过对Flv1/Flv3黄素二铁蛋白(flavodiiron protein)去活性处理,并引导电子向异种YqjM中传递,在适中的细胞密度中引发了活性的双重改善,并展示了通过消除天然的竞争性电子池从而加速光驱动生物转化的可能性。并且,在优化的条件中实现了18.3 mmol h-1 L-1的产物生成速率,能够在4 h中完成对60 mM底物溶液转化

(2)

本文工作验证了还原性辅酶在光驱动生物转化合成反应中起到关键性作用,并且在降低光线利用率和不同波长的光作用中,会进一步发现性能的衰减。

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参考文献

Leen Assil Companioni, Hanna C. Büchsenschütz, Daniel Solymosi, Nina G Dyczmons, Kristin K.F. Bauer, Silvia Wallner, Peter Macheroux, Yagut Allahverdiyeva, Marc M Nowaczyk*, and Robert Kourist*

Engineering of NADPH Supply Boosts Photosynthesis-Driven Biotransformations, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02601

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02601


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