全固态锂电池（ASSLBs）被认为是下一代能量存储技术，与常规锂离子电池相比，它们在能量密度和安全性方面具有压倒性的优势。在各种ASSLBs中，基于石榴石的ASSLBs是最有前途的候选者之一。石榴石电解质的固有特性，特别是与聚合物和硫化物电解质相比，具有较高的剪切模量和更宽的电化学窗口，从而具有优势，为锂金属和高压正极的应用提供了保证。然而，目前石榴石与电极（锂金属和正极）之间的界面问题仍充满挑战性，阻碍了石榴石基ASSLBs的进一步发展。

近日，中山大学朱昌宝教授，加拿大西安大略大学孙学良教授，厦门大学杨勇教授综述了石榴石基ASSLB界面电阻的来源、界面结构的最新研究进展，以及循环过程中随后的界面退化和电池失效，包括不均匀电镀和剥离、锂枝晶和应变诱导的刚性电极微裂纹等。最后，对这一重要而令人振奋的领域未来的挑战和机遇也进行了展望。

文章要点

1）金属锂具有较高的比容量（3860 mAh g^-1）和较低的电化学电位(-3.04 V vs标准氢电极)，有望成为理想的负极。然而，这种低的电化学电位使得锂在大多数电解质中都不稳定。此外，金属锂电池中锂枝晶生长严重，导致安全问题。石榴石电解质具有较宽的电化学窗口(钝化)和较高的剪切模量，有望使锂金属负极充满活性，从而提高ASSLBs的能量密度。然而，实现快速的界面动力学，保持界面的稳定性，避免循环过程中的锂枝晶生长仍然是应用中的挑战。作者总结了锂金属负极的化学稳定性，界面电阻产生的原因，降低界面电阻的策略以及剥离和镀锂，锂枝晶生长等最新研究进展。

2）由正极材料和SEs组成的复合正极被广泛应用于块状ASSLBs中。与锂/石榴石界面不同，正极/石榴石界面包括复合正极内部界面和正极层与石榴石层之间的界面。因此，复合正极内部以及复合正极层和石榴石层之间的界面都很重要。另外，由于正极和SEs的刚性，循环过程中的界面工程和界面现象有很大的不同和充满复杂性。作者总结了基于成分优化，界面电阻产生的原因，后热处理方法，循环过程中的应变累积和降解的研究进展。

3）作者最后指出界面结构在决定ASSLB性能方面的重要意义，虽然在过去的几十年里受到了极大的关注，并取得了巨大进展。然而，仍然存在一些挑战，以下几个方面值得注意：i）降低界面电阻以及设计策略来保持循环过程中的有效接触，特别是在高电流密度下；ii）化石榴石及其与锂的界面的性质以降低锂枝晶生长；iii）正极与石榴石之间的界面性质仍不能令人满意；iv）刚性复合正极的界面退化问题；v）石榴石基ASSLB的原位和operando表征。

Dawei Wang, et al, Interfaces in Garnet-Based All-Solid-State Lithium Batteries, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202001318

https://doi.org/10.1002/aenm.202001318