虽然助催化剂的表面电荷状态对提高光催化性能起着至关重要的作用,但通过精确控制其结构来调节表面电荷的研究还非常少见。
近日,中科大江海龙教授报道了制备了双金属NPs/MOF体系Pd@Pt/UIO-66-NH2,研究了Pd@Pt助催化剂对其表面电荷态的结构影响及其光催化活性。
文章要点
1)将Pd前驱体浸渍到UIO66-NH2上,然后用氨硼烷(NH3BH3)还原得到Pd10/UIO66-NH2。当NH3BH3耗尽时,在合成体系中加入不同量的Pt前驱体。在NH3BH3水解过程中产生的表面Pd-H物种将作为Pt前体的成核种子和还原剂,生成由UIO-66-NH2稳定的核壳结构的Pd10@Ptx(x=0.3,1,5,10)NPs。
2)Pd表面的Pt壳层可以精确控制,结构由核壳向单原子合金(SAA)演化,从而改变了Pt的配位环境。因此,Pd和Pt上的表面电荷被重新分配,这调节了Pt活性中心的电子态,并对所产生的活性具有重要意义。
3)结果表明,在合理控制Pt负载量的基础上,通过精确制备Pd10@Pt1 SAA助催化剂,可以使Pd10@Ptx/UiO-66-NH2的光催化产氢活性成倍提高。
这项工作不仅首次提出了SAA作为一种很有前途的光催化助催化剂,而且也为光催化助剂的表面电荷调节开辟了一条新的途径。
Yating Pan, et al, Precise fabrication of single-atom alloy co-catalyst with optimal charge state for enhanced photocatalysis, National Science Review, , nwaa224
DOI:10.1093/nsr/nwaa224
https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa224