NH3在环境条件下的电合成是传统Haber-Bosch工业过程的一种有吸引力的替代方法。目前为止，仅报道了一种方法，即电化学N2还原反应(NRR)。然而NRR的NH3产率都远低于美国能源部(DOE)的目标(9.3×10−7 mol cm−2 s−1)，原因是非极性N2分子过于稳定。NO是主要的空气污染物之一。提出将一氧化氮电化学脱硝(即NO还原反应，即NORR)生成NH3的产率预期将高于NRR，因为NO是键能较弱的极性分子。此外，NO作为烟气的主要成分，在NOx中占很大比例，高达95%。
有鉴于此，天津理工大学刘熙俊副研究员、Yuan Qiu和北京科技大学唐晓龙教授、赵顺征等人，在环境条件下通过Nb单原子位催化实现了高效的NO-NH3电催化转化。
本文要点
1）为了实现NORR策略，通过在B，N共掺杂的碳纳米管上组装单金属原子（Al，Mn，Fe，Cu和Nb）合成了一系列单原子电催化剂。
2）使用单原子位点Nb催化剂，环境条件下的NO电化学脱硝显示出创纪录的高NH3产率，为8.2×10-8 mol cm-2·s-1，这比其他用于NH3电合成的最佳报道催化剂高达两个数量级，并接近美国能源部的目标。
3）理论计算表明，该催化剂的高性能来源于催化剂中单一的NbB2N2位点，单原子位点不仅有利于NO的吸附，而且降低了电位决定步骤的能垒。
总之，该工作为电化学生产NH3与去除NO废气相结合开辟了一条新的绿色道路。
参考文献：
Xianyun Peng et al. Ambient electrosynthesis of ammonia with efficient denitration. Nano Energy, 2020.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105321
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105321
