弄清玻璃化的微观基础，玻璃向晶体的转变，除了对科学研究的许多分支具有根本意义之外，对于大量应用在工业上的稳定玻璃配方也是至关重要。与需要宏观粒子扩散的传统过冷液体结晶过程不同，目前，仍然无法阐明在结构上以粒度级阻滞的系统结晶的途径，这主要是由于动力学的缓慢以及看似随机的特性。
近日，印度科技学院Divya Ganapathi，印度尼赫鲁先进科学研究中心Rajesh Ganapathy报道了通过单颗粒分辨成像实验，揭示了由于冻结（frozen-in）密度不均匀性，软胶体玻璃具有两个不同的结晶化途径。
文章要点
1）二维（2D）成像实验中，三维（3D）玻璃样品的大部分中的水平切片至少包含N≈104个粒子（取决于粒子体积分数ϕ），而在3D实验中，成像中包含了超过N≈6×104的粒子。
2）由于局部密度的不均匀性，在玻璃的填充不良的区域中，由于局部颗粒混洗，结晶度平稳增长，而在填充良好的区域中，实验观察到由于数十个颗粒的协同重排导致结晶度突然发生跳跃变化。
3）研究发现，通过机器学习方法确定的结构顺序参数的玻璃柔软度（softness）不仅可以预测玻璃中结晶的起始位置，而且对结晶路径也很敏感。迄今为止，关于玻璃的结构和稳定性之间的这种因果关系仍然难以捉摸。因此，设计柔软度参数的策略对于实现长寿命玻璃态具有重要意义。
该研究所揭示的玻璃结构与稳定性之间的明确关系开辟了控制玻璃稳定性的新途径。
Ganapathi, D., Chakrabarti, D., Sood, A.K. et al. Structure determines where crystallization occurs in a soft colloidal glass. Nat. Phys. (2020)
DOI：10.1038/s41567-020-1016-4
https://doi.org/10.1038/s41567-020-1016-4
