中山大学Angew:用于分离丁烷和异丁烷的氢键疏水多孔分子晶体
Nanoyu Nanoyu 2020-09-08


由氢键和弱连接形成的多孔分子晶体(PMCs)是一类独特的吸附剂,但由于其结构鲁棒性和可剪切性较差,很难表现出有效的吸附分离效果。

近日,中山大学张杰鹏教授,Chun-Ting He报道了一种基于氢键环状双核Ag(I)配合物的多孔分子晶体,其在pH 2-13的水中表现出极强的疏水性,水接触角为134°,在水中具有很高的化学稳定性。

文章要点

1AgNO3与2-(3,5-二甲基-1H-吡唑-4-基)苯甲酸(o-H2mpba)在混合DMF/H2O(DMF=N,N-二甲基甲酰胺)中反应生成无色板状晶体[Ag2(o-Hmpba)2(o-H2mpba)2]·DMF(1·G)。单晶X射线衍射(SCXRD)表明,1·G由氢键环状双核[Ag2(o-Hmpba)2(o-H2mpba)2]分子和DMF客体分子组成。


2研究发现,PMC的单组分气体吸附动力学和吸附等温线显示,PMC对n-C4H10表现为开孔型吸附,对i-C4H10完全排除,存在分子筛分现象。同时,混合柱穿透与解吸试验不仅定性显示PMC对n-C4H10/i-C4H10的高分离性能,还定量测定了吸附量和吸附选择性,证实了极少量i-C4H10的共吸附。


3单晶X射线衍射表明,PMC具有轻微的客体诱导结构转变,这对揭示PMC的单组分和混合吸附性质至关重要。原位PXRD和计算模拟证实,n-C4H10和i-C4H10在微膨胀后才能被吸附。


该研究工作强调了柔性骨架对于吸附分离的重要性,这不仅适用于PMCs,也适用于MOFs/COFs和其他类型的多孔材料。

Zi-Ming Ye, et al, A Hydrogen-Bonded yet Hydrophobic Porous Molecular Crystal for Molecular-Sieving-like Separation of Butane and Isobutane, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202011300

https://doi.org/10.1002/anie.202011300


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