地球上的所有生命都是由有机分子构成，因此对于任何有关生命起源的研究与猜想，还原有机分子的来源都至关重要。在早期地球，这种来源是利用H2还原CO2而获得。一种关于生命起源的碱热液喷口理论表明，当喷口-海洋界面相遇时，两种溶解气体之间的反应将产生碳氢化合物，这些碳氢化合物将反过来在从地球化学向生物化学的转变中发挥作用。在古老的碱性通风口中，H2存在于通风口富含OH的流出物中，这将有利于其氧化成水。而CO2会溶解在相对酸性的海洋中，这有助于质子化将其还原为HCOO-。而地质上持续存在的pH梯度则促进了这一过程。
近日，日本理研可持续资源科学中心Victor Sojo，大西洋学院Reuben Hudson报道了在室温、中等压力（1.5 bar）下，通过无机Fe(Ni)S沉淀物的微流控pH梯度，进行H2还原CO2。
文章要点
1）13C同位素标记检测出了甲酸盐。氘（2H）标记表明，电子向CO2的转移不是通过与H2的直接加氢进行，而是新沉积的Fe(Ni)S沉淀促进了具有两个明显半反应的电化学电池机制中的电子转移。此外，当显著降低pH梯度、去除H2或消除沉淀以后，均未产生可检测到的产物。
该研究工作表明了具有空间分离但电性耦合的地球化学反应作为其他赋能过程的驱动因素的可行性。除了证实早期地球碱性热液系统通过生物相关机制将碳还原与氢氧化耦合的作用外，实验结果还有望对工业和环境应用具有重要意义，在这些应用中，可以使用类似的温和方法促进其他氧化还原反应。
Reuben Hudson, et al, CO2 reduction driven by a pH gradient, PNAS, 2020
DOI：10.1073/pnas.2002659117
https://www.pnas.org/content/early/2020/09/04/2002659117
