揭示氧化物衍生铜（OD-Cu）的活性性质对于了解其在CO₂阴极还原反应（CO₂RR）生成增值烃过程中的卓越催化性能具有重要意义。

近日，德国马克斯-普朗克能源转换研究所Juan-Jesús Velasco-Vélez报道了利用先进的光谱、电子显微镜和电活性表面积表征技术，揭示了热氧化铜薄膜在CO₂RR过程中的电子结构和形貌/粗糙度的变化。

文章要点

1）研究人员研制了一种能在有气体或液体存在的情况下准确操作的原位X射线光谱池，以统一初始热氧化相及其活性相在电催化CO₂RR过程中的作用。

2）结果表明，在CO₂RR过程中，热处理过程中形成的Cu(I)物种很容易还原为Cu⁰，而Cu(II)物种很难被还原。此外，Cu(II)氧化物电极溶解形成多孔/空洞结构，孤岛之间缺乏电连接，限制了CO₂RR。

3）CO₂RR的活性/稳定相是金属铜，与其初始相无关，还原后其形貌发生了显著变化，形成了更粗糙的表面，具有更多的欠配位。此外，铜在空气中的初始热氧化控制了反应活性/选择性，这是由于CO₂RR期间电极表面形貌/粗糙度的变化以及更多欠配位的存在。

Juan-Jesús Velasco-Vélez, et al, On the Activity/Selectivity and Phase-Stability of Thermally-Grown Copper Oxides During the Electrocatalytic Reduction of CO₂, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03484

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03484