Angew:Fe-Co合金化纳米颗粒催化水中肉桂醛高效加氢制肉桂醇
Nanoyu Nanoyu 2020-09-10


肉桂醛(CAL)中C=O对共轭C=C的选择性加氢,对于生产肉桂醇(COL)不可缺少,但其选择性低,需要使用有机溶剂。

近日,中科院固体物理研究所Huijun Zhao教授,Wanbing Gong首次报道了将负载在含氮碳载体上的Fe-Co合金纳米颗粒(NPs)作为选择性加氢催化剂以实现有效地将CAL转化为COL。

文章要点

1以合成的菱形十二面体ZIF-67晶体为前驱体,在H2/Ar气氛下进行碳化处理,制备出尺寸在1-2 µm之间的菱形十二面体ZIF-67晶体。碳化产物(Co@NC)保持菱形十二面体形状,密集填充的Co NPs的平均尺寸为12.1 nm。电感耦合等离子体(ICP)分析表明,在获得的Co@NC中钴含量为46.8wt.%。然后将生成的Co@NC分散在正己烷中,在超声作用下滴加含Fe3+的水溶液,实现Fe3+的浸渍。然后在还原性H2/Ar气氛下对浸渍Fe3+的Co@NC(Co@NC/Fe3+)进行热处理,得到Fe0.5Co@NC。SEM图像显示,得到的Fe0.5Co@NC的尺寸和形状与Co@NC相似。TEM图像显示,平均尺寸为15.7 nm的金属纳米颗粒均匀嵌入在碳载体上。HRTEM图像显示d间距为0.202 nm,对应于金属Fe-Co合金的{110}面。


2实验结果显示,在较温和的反应条件下,改变Fe和Co的摩尔比可以很容易地调节CAL的转化效率和选择性,其中Fe/Co比为0.5的催化剂在纯水介质中的CAL转化率为95.1%,COl选择性为91.7%,是目前报道的性能最好的催化剂。研究发现,Fe和Co的存在分别提高了COl选择性和CAL转化效率,而合金化Fe-Co的协同作用是同时获得高COl选择性和CAL转化效率的关键。


该研究提出的过渡金属合金化策略有望用于提高其他加氢反应的转化率和选择性。

Yang Lv, et al, Fe-Co Alloyed Nanoparticles Catalysed Efficient Hydrogenation of Cinnamaldehyde to Cinnamyl Alcohol in Water, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202009913

https://doi.org/10.1002/anie.202009913


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