Cu-SAPO-34催化剂具有良好的NH3-SCR性能、较高的N2选择性和良好的高温水热稳定性,已被公认为是NH3-SCR最优秀的催化剂之一。然而,其低温水热稳定性仍需进一步提高,以满足实际应用的需要,。
近日,中科院大连化物所刘中民院士,田鹏研究员报道了以大体积四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂制备了不同Si含量的SAPO-34分子筛,考察了Si环境对Cu-SAPO-34催化剂选择性催化还原NOx和水稳定性的影响。这些Cu-SAPO-34分子筛具有相似的铜负载量、孤立的Cu2+含量和Brönsted酸中心(BAS)。
文章要点
1)研究发现,随着Si含量的增加,Cu-SAPO-34S的硅岛比例和酸强度均增加。
2)原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)研究表明,吸附在弱BAS(与Si(4Al)物种有关)上的NH3比吸附在强BAS(与Si岛有关)上的NH3对NOx的转化活性更高。这与具有低Si含量和大量Si(4Al)物种的Cu-SAPO-34的最高周转频率(TOF)和最低活化能非常吻合。
3)经水合处理后,孤立Cu2+离子的织构性质、强酸中心和还原性都有所下降,随着催化剂中硅岛的增加,这种劣化加剧,这是因为更容易发生硅迁移和形成更大的硅岛。因此,Si-7.7样品具有最好的水分稳定性和良好的脱硝性能。
这些结果表明,以大体积胺为模板剂控制SAPO-34分子筛的Si环境,可以获得活性和湿稳定性均较好的实用Cu-SAPO-34催化剂。
Yi Cao, et al, The effect of Si environments on NH3-SCR performance and moisture stability of Cu-SAPO-34 catalysts, Journal of Catalysis (2020)
DOI: 10.1016/j.jcat.2020.09.002
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.09.002