开发用于草酸二甲酯(DMO)选择性加氢的高效催化剂对于煤基乙醇酸甲酯(MG)的生产具有重要意义,但是设计高效催化剂仍然具有挑战性。
近日,华东理工大学周静红教授,加州大学河滨分校Francisco Zaera报道了将银纳米颗粒锚定在由(胺基)电子给体基团官能化的介孔二氧化硅纳米球(NH2-MSNS)的表面上,以显著提高其催化活性和DMO选择性加氢成MG的稳定性。
文章要点
1)以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基氯化铵为模板剂,采用两相分层法制备了介孔二氧化硅纳米球(MSNS)。然后用3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)对其表面进行硅烷化改性,以增强Ag前驱体AgNO3的锚定作用。
2)结果表明,胺衍生物通道表面所赋予的独特微环境有助于Ag催化剂促进DMO和H2的活化,实现高选择性地生成MG,并防止烧结和结焦,从而提高了稳定性。
3)所制备的Ag/NH2-MSNS催化剂在DMO转化率接近100%的情况下,能够促进加氢反应,其周转频率为230 h-1,MG选择性为97%,持续稳定性超过250 h,这一结果明显优于其他文献报道的催化剂。
Guilin Dong, et al, Catalyst consisting of Ag nanoparticles anchored on amine-derivatized mesoporous silica nanospheres for the selective hydrogenation of dimethyl oxalate to methyl glycolate, Journal of Catalysis, 2020
DOI:10.1016/j.jcat.2020.08.018
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.08.018