甲醇制烃反应是指生产烯烃或汽油的一系列重要的工业催化反应。从机理上讲，甲醇转化是通过碳氢化合物“池”进行的。在甲醇制烯烃的过程中，这些物种可以大致分为“需要的”较轻的烯烃和“不需要的”较重的馏分，它们会在几个小时内导致催化剂活性失活。而进一步优化催化剂性能的关键是实时跟踪操作过程中碳物种的形成。
近日，英国伦敦大学学院A. M. Beale，I. Lezcano-Gonzalez，比利时根特大学V. Van Speybroeck报道了将Operando Kerr-门控拉曼光谱与最先进的Operando分子模拟相结合用于揭示甲醇转化不同阶段的烃类物种的形成。
文章要点
1）研究人员将可见激发源与Kerr-门控光谱仪相结合，该光谱仪基于两个过程之间的时间差来区分拉曼信号和荧光。此外，拉曼信号的共振增强现象（最高可增强108）能够检测到在该反应中通常观察不到的关键物种。与传统的拉曼光谱相比，Kerr-门控拉曼光谱具有显而易见的优势。此外，Operando分子模拟可以确定了反应中间体，并确定了它们在沸石主体中的流动性。
2）研究人员利用实验和理论相结合的方法，实现了对两种最好的沸石拓扑结构的研究：CHA和MFI中碳氢化合物的演化。研究发现，多烯是形成多环芳烃的关键中间体，其在很大程度上取决于沸石的拓扑结构。在CHA拓扑结构中，多烯是使多环芳烃物种失活的前体。
I. Lezcano-Gonzalez, et al, Insight into the effects of confined hydrocarbon species on the lifetime of methanol conversion catalysts, Nat. Mater. (2020)
DOI：10.1038/s41563-020-0800-y
https://doi.org/10.1038/s41563-020-0800-y
