纳米骨架合金结构由于其高的活性表面积,有效的分子可及性和纳米约束作用,代表了一类用于氧还原反应(ORR)的高性能电催化剂。然而,纳米骨架的结构和化学不稳定性仍然是重要的挑战。
近日,韩国蔚山国立科学技术学院Sang Hoon Joo,韩国高丽大学Kwangyeol Lee,韩国科学技术院Hyungjun Kim报道了成功合成了具有原子有序的金属间结构的PtCu纳米骨架(O-PtCuNF/C),其显示出高的ORR活性,耐久性和化学稳定性。
文章要点
1)通过将理论组成预测与二氧化硅涂层介导的合成相结合,研究人员合理地设计了O-PtCuNF/C催化剂。
2)O-PtCuNF/C结合了金属间PtCu L11结构的增强应变和配体效应以及纳米骨架的优势,相反,其他具有ORR活性的PtM(M = Fe,Co,Ni)结构表现出较小的结构变化程度,从而形成了以面心为中心的四边形(fct)L10结构。而密度泛函理论(DFT)计算表明,金属间PtCu L11结构比L10结构诱导的配体效应更强,从而导致更高的ORR活性。
3)结果显示,O-PtCuNF/CORR活性优于无序合金PtCu纳米骨架(D-PtCuNF/C)和商业Pt / C催化剂。重要的是,O-PtCuNF/C在PtCu基催化剂中显示出最高的ORR质量活性。此外,与D-PtCuNF/C和Pt / C相比,O-PtCuNF/C表现出更高的ORR耐久性和更少的组成原子蚀刻,证明了O-PtCuNF/C结构的化学稳定性。
该研究提出的金属间纳米骨架结构可以提供设计具有增强的催化活性和耐久性以及化学稳定性的电催化剂的新途径。而二氧化硅涂层介导的合成可以扩展到具有多种组成的结构精准的纳米材料。
Ho Young Kim, et al, Intermetallic PtCu Nanoframes as Efficient Oxygen Reduction Electrocatalysts, Nano Lett., 2020
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c02812
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c02812