将锰(Mn)离子掺入Cd(Zn)-硫族化物QDs中可激活磁性离子与本征QDs激子之间的强自旋交换相互作用,可已被用于颜色转换,阳光捕获,电子光发射以及先进成像和传感。充分利用Mn掺杂剂实现新颖功能需要在宽的Mn含量范围内精确控制掺杂水平。但是,这仍然是一个巨大的挑战。具体的问题包括难以获得高锰含量,在掺杂过程中QDs尺寸分散的显著扩大以及所掺入的Mn的量之间存在较大的批次差异。近日,洛斯阿拉莫斯国家实验室Victor I. Klimov等研究发现这些问题源于未反应的镉(Cd)络合物的存在,该络合物的丰度与QDs合成时引入的不受控制的杂质有关。
本文要点:
1)作者确定了这些杂质为仲膦,然后通过引入可控量的“功能性”仲膦物质来改善合成。实验表明,当仅通过添加Mn-Se单元掺入磁离子,而没有沉积Cd-Se物种时,作者能够实现接近理想的QDs掺杂。
2)使用这种方法,作者可以实现精准的控制QDs中Mn的含量(> 30%的阳离子),从而实现g因子约为600的异常强的激子-Mn交换耦合。
Ho Jin, et al. Exploiting Functional Impurities for Fast and Efficient Incorporation of Manganese into Quantum Dots. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c08510