氨作为替代能源载体和碳中性燃料，近年来受到了极大关注。而氨氧化反应（AOR）是现场制氢和发电的关键反应。然而，由于Pt的AOR催化具有非持久性，严重阻碍了其实用化。因此，对于AOR来说，开发具有持久的Pt电催化剂至关重要，但是由于众所周知的化学失活（即中毒）而受到阻碍。另外，对于潜在可能影响AOR进行的催化剂结构稳定性并没有得到深入研究。

有鉴于此，韩国光州科学技术院Chang Hyuck Choi报道了利用各种operando和原位/非原位光谱学研究了在AOR条件下Pt催化剂的降解。

文章要点

1）研究发现，NH₃（或AOR中间体/副产物）修饰了Pt表面和溶解的Pt离子的化学结构，特别是通过分别用NH₃衍生的吸附剂钝化Pt表面和溶解的Pt离子配合。这些修饰显著加速了Pt的溶解，但减缓了Pt的再沉积速度，导致Pt在含NH3的电解液中经历了约1 V_RHE以上的潜在漂移后，结构退化加剧。

2）在此基础上，研究人员提出了提出了AOR的准稳定操作电位窗口和连续的清洗工艺，作为确保Pt上进行持久AOR电催化的手段。然后利用电感耦合等离子体质谱（EFC/ICP-MS）和同位透射电镜（IL-TEM）对该工艺在Pt/C催化剂上的有效性进行了实验评估。

Haesol Kim, et al, Operando Stability of Platinum Electrocatalysts in Ammonia Oxidation Reactions, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02413

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02413