调整金属和金属氧化物之间的界面位点是设计多相催化剂的重要手段。这些界面位点在许多可再生能源应用中起着至关重要的作用，例如，催化CO₂还原。金属氧化物在载体金属催化剂上的合成后沉积不仅可以产生这样的界面位点，而且还可以防止高温下的颗粒烧结。

近日，瑞士洛桑联邦理工学院Jeremy S. Luterbacher报道了一种基于溶胶-凝胶的策略来合成原子分散的“预催化剂”。

文章要点

1）与在含有预纳米颗粒催化剂上沉积相比，在还原处理之前覆盖这种材料可以在热活化步骤中抑制颗粒生长，生成直径小于2 nm的高度可及的、耐烧结的Pd团簇。这种合成方法不仅可以设计界面位点，而且保持较高的金属可及性，这在以前的覆层材料中是很难实现。

2）研究发现，在CO₂加氢过程中，将Pd-ZrO₂界面设计成具有非晶态ZrO₂涂层的倒置界面可能会促进C-O解理途径，而不是含有碳酸氢盐中间体的机理。此外，在甲烷化位点上发生的碳沉积可能是提高CO选择性的关键因素。

3）结果表明，反应路径的改变和某些位点的失活导致了ZrO₂@Pd/ZrO₂催化剂对CO的100%选择性。

这项工作表明，与目前最先进的铜基催化剂相比，贵金属具有更高的反应速率和热稳定性，可以作为一类有前途的多相催化剂在贵金属上选择性CO₂转化。

Yuan-Peng Du, et al, Engineering the ZrO₂-Pd Interface for Selective CO₂ Hydrogenation by Overcoating an Atomically Dispersed Pd Pre-catalyst, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02146

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02146