第一作者:申丽华
通讯作者:申丽华,张新荣,张成孝
第一单位:西安科技大学
研究亮点:
1. 合成了一种新型的量子点-硫量子点。硫量子点表现了很好的水溶性,较强的光致发光特性(量子产率3.8%)和良好的光学稳定性(室温下至少2个月)。可以通过控制反应时间来控制合成产物的发射波长,实现发射波长(绿光到蓝光)的调谐(550-440nm)。
2. 提出了top-down方法的合成机理:assemble-fission机理,在该机理的指导下,成功合成了单分散性硫量子点。
3. 合成的硫量子点展现了电化学发光和化学发光特性,对推进发光分析以及发光器件的研究有着重要的启示。
量子点,以其具有激发光谱宽且连续分布,而发射光谱窄而对称,颜色可调,光化学稳定性高,荧光寿命长等优点成为纳米界的宠儿。 然而目前熟知的IIB~VIA或IIIA~VA量子点,比如CdS、CdSe等,由于其重金属有着长期毒性的危险,极大限制了其进一步的发展。随后的研究中,碳量子点成了量子点领域里的新宠儿。
黑磷量子点的出现,成为量子点领域里一匹黑马, 展示了优异的近红外光学性能,在808 nm的消光系数为14.8 Lg-1cm-1,光热转换效率达28.4%. 在近红外激光的照射下能够显著杀死肿瘤细胞,并在多种细胞系中均展现出良好的生物相容性,同时因磷是生物体内必须元素,使其在生物医学领域的应用具有无可比拟的优势。
类似于碳元素、磷元素,硫也是一种可以以固态单质存在的重要元素,不同分子种类的硫单质包括S2(二聚硫),S3(三聚硫),S4(四聚硫),S5(五聚硫),S6(环六硫),S7(环七硫),S8(环八硫),S9(环九硫),S10(环十硫),S11(环十一硫),S12(环十二硫),S18(环十八硫),S20(环二十硫)和硫链等。目前硫纳米材料具有独特的化学性质和生物活性,并有广泛的应用,如锂硫电池,催化以及在消毒化妆品等。
有鉴于此,西安科技大学申丽华研究小组,在清华大学化学系张新荣教授的指导下,在与陕西师范大学生命电分析实验室(张成孝教授)合作的基础上,成功合成了一种新型的量子点-硫量子点(S点)。
图1. 硫量子点的合成过程及发光性能
合成的硫量子点在水中具有良好的分散性,优异的光致发光特性(量子产率达到3.8%)以及光学稳定性,通过控制加热时间,可以很容易地将S点的发射颜色调到绿色和蓝色(550到440纳米之间的发射波长)。
图2. 硫量子点
除此之外,还发现合成的硫量子点有着temperature-dependentPL特性。文中提出的Assmble-fission 机理认为,在top-down 合成过程中,同时存在着assemble和fission的作用力,这两种作用力相互竞争并可以达到动态平衡,合成颗粒的最终状态取决于两种力的平衡。
图3. 硫量子点合成过程
合成的硫量子点展现了电化学发光和化学发光特性。和碳、磷相比,硫还有着与生俱来的杀菌作用,这种压倒性的优势,使得硫量子点的出现成为量子点领域的又一匹黑马。相信硫量子点的发光特性将在发光分析,光电器件等领域有着重要的学术研究意义。
参考文献:
Lihua Shen, Hongni Wang, Shengnan Liu, Zhuangwei Bai,Sichun Zhang, Xinrong Zhang, and Chengxiao Zhang. Assembling of Sulfur Quantum Dots in Fission of Sublimed Sulfur. J. Am. Chem. Soc. 2018.