第一作者：陈书铖，陈志华，Samira Siahrostami  

通讯作者：鲍哲南，Jens K. Norskov，Thomas F. Jaramillo

第一单位：斯坦福大学

研究亮点：

1. 在多孔碳材料中构建氮化硼岛状结构，实现了高效电化学制H₂O₂。

2. 理论计算剖析了反应机理。

杂原子掺杂是调控碳材料电子结构和表面结构的有效策略之一。研究表明，B和N原子共掺杂可以有效增强碳材料的ORR活性。然而，对于这类材料的实验研究并不多，至于活性机理的理解和活性位点的指认，更是寥寥无几。

有鉴于此，斯坦福大学鲍哲南教授、Jens K. Norskov教授和Thomas F. Jaramillo教授课题组通过在多孔碳材料中构建氮化硼岛状结构，实现了高效电化学制H₂O₂，并对其活性位点进行了深入剖析。

图1. 碳材料电化学制H₂O₂

研究人员首先将含有B和N原子的单体进行氧化聚合，然后高温热解以合成B和N原子共掺杂的多孔碳材料。结果表明，h-BN结构域和N-掺杂位点共存于这些石墨结构中。并且电镜辅助表征证实h-BN以小的岛域形式均匀分布在碳材料中，没有形成相分离。

图2. 材料合成路线与表征

与单独的B或N掺杂结构相比，石墨结构中的h-BN结构域为2e^-ORR过程提供了更高的活性和选择性。DFT计算表明，h-BN /石墨烯界面，并表明这个界面呈现不同的催化行为，特别驱动2e^-ORR生成H₂O₂。与实验结果一致。

图3. 电化学性能

图4. 理论计算

这项工作为杂原子掺杂碳结构的开发提供了理论借鉴，为ORR和电化学制双氧水提供了新的思路。

参考文献： 

S.Chen, Z. Chen, S. Siahrostami, J. K. Nørskov, T. F. Jaramillo, Z. Bao et al. Designing Boron Nitride Islands in Carbon Materials for EfficientElectrochemical Synthesis of Hydrogen Peroxide.  J. Amer. Chem. Soc. ,Articles ASAP, 2018. 

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b02798