CO2直接加氢制附加值化学品是缓解温室效应、替代日益减少的化石燃料的一种很有前途的策略,但巨大的CO2惰性和C−C偶联势垒往往会给催化性能造成很多困难和不利因素。
近日,华东理工大学刘殿华教授报道了一种溶胶沉淀法制备的由Cu促进的Fe2O3(nCu-Fe2O3)和HZSM-5组成的高效、经济的CO2选择性转化为芳烃的复合催化剂,单程选择性为56.61%。
文章要点
1)在57.30% CO2转化率下,CO选择性极低,仅为3.51,这是由于Cu和Fe之间的有利协同作用和反应前明显的CO还原,有利于形成CO2吸附的氧空位和费托合成(FTS)的碳化铁,从而提高了催化剂的转化率。
2)将相转移法制备的HZSM-5(HZSM-5-pt)与nCu-Fe2O3复合后,在不降低催化剂活性的情况下,苯、甲苯、二甲苯在芳烃中的分布显著提高到54.18%,芳烃选择性提高到61.94%。
3)研究发现,氧化物与沸石之间遵循“H循环”机制,在脱氢芳构化过程中“H的处置”具有至关重要的作用,进而促进了芳烃的形成。
本研究可作为铜等廉价金属材料通过极惰性CO2转化成功应用于贵重商品生产的范例,具有良好的工业应用前景。此外,采用简单高效的HZSM-5合成方法对芳烃中苯、甲苯和二甲苯(BTX)的分布进行了优化,为提高芳烃中高附加值化学品的比例提供了一种切实可行的策略。
Guiyao Song, et al, High Conversion to Aromatics via CO2‑FT over a CO-Reduced Cu-Fe2O3Catalyst Integrated with HZSM‑5, ACS Catal., 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c02722
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02722