液相剥离法（LPE）是合成二维（2D）2H-MoS₂的一种有效策略，其在产率和质量上取得了平衡。而平面边缘活性位点的增加则提高了2D 2H-MoS₂的电催化活性。最近的研究表明，共价表面修饰和层间溶剂插层也会影响电催化活性。

近日，大连理工大学赵慧敏教授报道了在N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、甲酰胺和1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)三种典型溶剂中剥离块状2H-MoS₂以制备2H-MoS₂纳米片。并利用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱（Raman）研究了2H-MoS₂纳米片表面和界面功能化的可能性。在此基础上，主要通过基于电子能带结构的密度泛函理论计算研究了2H-MoS₂纳米片对电催化活性的影响。

文章要点

1）结果表明，甲酰胺法制备的2H-MoS2纳米片具有较小的平均尺寸和厚度，具有较高的电催化活性。而2H-MoS2纳米片的表面功能化实际上是由于S空位的存在而由Mo-N共价键产生。这种共价功能化使(3×3×1)2H-MoS₂超晶胞的能带宽度略有减小，为0.03 eV。

2）由层间溶剂分子（例如甲酰胺）的插入形成的界面功能化可导致（1×1×2）2H-MoS₂的带隙显著减小，导致从半导体到半金属的相变，更高的载流子迁移率，并且有效质量较小（m_e= 0.052 m₀）。

X. Gan, H. Zhao, D. Lei, P. Wang, Improving Electrocatalytic Activity of 2H-MoS₂ Nanosheets Obtained by Liquid Phase Exfoliation: Covalent Surface Modification versus Interlayer Interaction, Journal of Catalysis (2020)

DOI: 10.1016/j.jcat.2020.09.009

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.09.009