多孔载体与活性材料（例如金属纳米颗粒）之间的相互作用会严重影响复合催化剂材料的性能。多孔催化剂中的纳米约束可能会由于局部转化而在孔内引起反应物浓度梯度。由于部分催化剂可能被困在不活跃的状态，这导致活性物质使用效率低下。在实验上，由于材料的复杂性和对空间分辨率的要求，这些效果仍然没有得到研究。
有鉴于此，查尔姆斯理工大学Christoph Langhammer等人，展示了纳米流体技术，单颗粒等离子体纳米光谱技术和质谱技术的结合如何能够在模拟多孔催化剂载体材料的纳米流体模型孔中检测局部气相反应物转换控制的单催化剂纳米颗粒活性。
本文要点
1）利用纳米多孔催化剂的准二维模拟物，将纳米流体与单粒子等离子体激元的特性和在线质谱表征结合在一起，在Cu模型催化剂上的CO氧化过程中，通过单一粒子在操作条件下的分辨率，可以直观地观察到由于“模型孔”内单个Cu纳米颗粒的转化以及它如何动态控制氧化态以及反应活性而形成的反应物浓度梯度的形成。
2）从单粒子等离子体纳米光谱学获得的信息表明，在这种模型孔内，在单个Cu粒子上发生的CO氧化反应可以局部降低进料中的O2浓度，从而暂时禁止在更下游位置放置的粒子上形成氧化物，因此使其处于较高活性状态。可视化这些反应物梯度的能力是模型孔设计的直接结果，该模型孔设计允许高的反应物流速和仅0.07 s的反应物停留时间，从而防止了扩散使每个单个纳米粒子位置的局部反应物浓度达到平衡。因此，这些结果可以直观地看到反应物的局部转换如何导致纳米限制体积内的气体浓度梯度的形成，从而使单个催化剂颗粒的氧化态在几分钟到几小时内保持稳定。
3）这是一个重要发现，因为它为经常与文献中有关催化剂活性相的实验结果相矛盾的现象提供了广泛适用的解释。特别是，它突出了在实际应用条件下研究复杂催化剂材料时单颗粒空间分辨率的至关重要性，因为如果在“错误”的空间位置进行催化剂表征或将其平均化，则很容易得出关于活性相的错误结论。
总之，该工作为气相中的单粒子催化提供了一个研究思路，并强调了单粒子方法对于理解复杂催化剂材料的重要性。
参考文献：
David Albinsson et al. Operando detection of single nanoparticle activity dynamics inside a model pore catalyst material. Science Advances, 2020.
DOI: 10.1126/sciadv.aba7678
http://doi.org/10.1126/sciadv.aba7678
