锂硫电池因其高能量密度和低成本而备受青睐。然而，其商业可行性受到循环过程中无法控制的锂枝晶生长和严重的多硫化物穿梭效应的挑战。

近日，美国得克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram报道了一种亲锂催化的CoSe纳米粒子与导电碳纳米线耦合（CoSe@C）的三维骨架作为锂和硫的有效主体。

文章要点

1）首先通过简单的溶剂热反应得到了氮三乙酸-钴（NTC-Co）纳米线前驱体，其中Co离子均匀分布，为CoSe提供了均匀的金属源。随后，NTC-Co与葡萄糖进行水热反应得到棕色水凝胶，NTC-Co前驱体进一步被水热碳壳包裹。经过高温退火处理，冷冻干燥的Co-NTC@水热碳转变为Co@C气凝胶。最后，通过硒化过程将钴颗粒转化为CoSe。通过这种简便的方法，可以很容易地制备出黑色CoSe@C气凝胶。

2）SEM图像显示，CoSe@C气凝胶是由大量随机取向的超长碳纳米线构成。高倍率SEM图像显示，CoSe纳米颗粒均匀嵌入到碳纳米线中。非晶态碳纳米线的平均厚度约为20 nm。高分辨率TEM图像显示了与CoSe (101)面相关的清晰的晶格条纹，表明CoSe纳米晶具有高结晶度。此外，CoSe@C纳米线的元素图谱图像显示，CoSe纳米颗粒在CoSe@C气凝胶中的均匀分布。

3）作为正极主体，CoSe@C对多硫化物氧化还原具有高效的催化活性。此外，作为一种设计合理、对锂有较高亲和力的基质，其引导锂在三维骨架内均匀生长，有效地抑制了锂枝晶的生长。

4）结果表明，CoSe@C/Li负极具有超长的使用寿命（>3000h）和低过电位（<23 mV）。值得注意的是，具有S/CoSe@C正极和CoSe@C/Li负极的全电池具有较低的正负极容量比（(N/P)≈4），具有长达600次以上的循环寿命，以及高达5.8 mA h cm^-2的面积容量。即使使用贫电解质（E/S：4.5 µL mg^-1）和低N/P比（≈4），在经过50次循环后仍保持稳定。

这项工作为开发无枝晶、高性能锂硫电池技术提供了新的见解和机遇。

Jiarui He, Arumugam Manthiram, 3D CoSe@C Aerogel as a Host for Dendrite-Free Lithium-Metal Anode and Efficient Sulfur Cathode in Li–S Full Cells, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202002654

https://doi.org/10.1002/aenm.202002654