金属基钴氧化物整体催化剂对挥发性有机物(VOCs)的氧化表现出良好的催化性能,其中氧空位起着关键的活化作用。然而,关于使用简便的方法增加整体催化剂中氧空位的报道很少。此外,关于氧空位对整体催化剂的促进机制仍不清楚。
近日,复旦大学沈伟教授报道了在泡沫镍上原位生长的富氧空位Co3O4纳米线(r-Co3O4NW@Ni泡沫),并将其作为甲醛催化氧化的高性能整体式催化剂。
文章要点
1)r-Co3O4 NW@Ni泡沫催化剂具有优异的催化活性和稳定性。r-Co3O4NW@Ni泡沫催化剂的T10(HCHO转化率达到10%时的温度)(75 ℃)低于Co3O4 NW@Ni泡沫催化剂(100 °C)和Co3O4 NP催化剂(132 °C)。更重要的是,由于表面氧空位的促进作用,r-Co3O4 NW@Ni泡沫催化剂具有更多的活性氧物种。
2)原位漫反射红外光谱(原位DRIFTs)结果表明,甲酸盐物种是甲醛催化氧化反应的反应中间体。同时r-Co3O4 NW@Ni泡沫催化剂表面的甲酸盐物种活性较高,更容易参与催化反应。此外,结合计算结果,丰富的表面氧空位可以削弱O2的吸附能,使r-Co3O4 NW@Ni泡沫催化剂吸附和储存更多的活性氧物种,从而促进更多的反应中间产物在氧化还原循环中以更高的速率生成。
该研究工作有望为开发高性能的整体式催化剂用于VOCs催化氧化提供新的思路。
Kaiwen Zha, et al, Insights into high performance monolith catalysts of Co3O4 nanowires grown on nickel foam with abundant oxygen vacancies for formaldehyde oxidation, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c02944
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02944