为了提高电子-空穴分离效率，加速半导体的光催化反应动力学，需要一种助催化剂。而在光催化过程中原位跟踪助催化剂的结构演变具有重要意义，但具有很大的挑战性。

近日，新加坡南洋理工大学楼雄文教授报道了在多棱TiO2球上修饰了孤立的Ru原子(助催化剂) (ME-TiO2@Ru)用以实现高效的光催化析氢。

文章要点

1）研究人员通过多步合成了Me-TiO₂@Ru分级结构。首先合成了具有多棱的质子化钛酸盐（ME-PT）分层球体作为起始模板。随后，将所制备的ME-PT与RuCl₃在乙醇溶液中混合2小时，以将Ru物种负载到ME-PT的表面。

2）FESEM和TEM图像显示，ME-PT的原始架构在Ru修饰后保持良好。TEM和HRTEM表征结果显示，Me-TiO₂@Ru具有多个边缘的片状微结构，同时观察到锐钛矿型TiO₂微晶的产生，暴露了(101)面。HAADF-STEM图像、能量色散X射线光谱和元素映射图像显示，Ru物种均匀分布在整个Me-TiO₂球上。

3）具有锐利边界的Me-TiO₂加速了电子与高度取向的晶体向原子分散的Ru助催化剂的转移，大大提高了析氢效率。尤其是是利用原位x射线吸收精细结构(XAFS)技术揭示了催化过程中孤立中心的动态演化。在光照射下，Ru物种逐渐经历价态和构型的演变，从而以动态的方式将水光解为太阳能燃料。

4）优化后的催化剂析氢速率为7.2 mmol g^-1 h^-1，远高于铂基助催化剂体系的析氢速率，是文献报道的最高值之一。

该研究结果有望为设计高效的原子尺度分解水的光催化剂提供新的机会，并促进对析氢过程的理解。

Huabin Zhang, et al, Direct probing of atomically dispersed Ru species over multi-edged TiO₂ for highly efficient photocatalytic hydrogen evolution, Sci. Adv. 2020

DOI: 10.1126/sciadv.abb9823

http://advances.sciencemag.org/content/6/39/eabb9823