Nat Commun:原位条件下的铜催化-弥合单个纳米颗粒探测和催化床平均化之间的差距
雨辰 雨辰 2020-09-26

在催化过程中,纳米颗粒能够进行化学转化,其结构和化学指纹可控制活性。为了加深对这种指纹的理解,在原位条件下研究催化剂的方法已被证明是有效的。通常,这些方法要么以低空间分辨率探测催化剂床,从而平均出单个颗粒特征,要么仅探测极小部分,从而有效地忽略了大部分催化剂。

有鉴于此,瑞典查尔姆斯理工大学的Christoph Langhammer等人,以CO在Cu上的氧化为例,揭示了催化剂状态动力学中局部空间的高度变化如何导致与文献中发现的催化剂活性相矛盾的信息,并确定了铜纳米颗粒催化剂的表面和体氧化状态动态地介导其活性。

本文要点

1通过引入包含1000个纳米颗粒的模型催化剂床的高多路复用单粒子等离子体纳米成像技术来弥补这两个极端之间的差距,该催化剂床已集成在能够进行在线质谱活性测量的纳米反应器平台中。首先关注反应物浓度梯度的影响,然后着重于关注催化剂床中的1000个纳米粒子的单个粒子反应。因此,揭示了单个颗粒的活性动力学通常取决于反应器的几何形状,即使在每个均包含100个纳米颗粒的催化剂床子区域(补丁)内,它们的活性也大不相同,而且它们在任何一个反应器中都不能通过区域平均响应来解决。值得注意的是,尽管事实上,区域平均响应本身也揭示了活性动态,这取决于在催化剂床上的区域位置。

2该结果清楚地表明,无论是单点测量,还是对整个催化剂床的平均测量,甚至是对一小部分的测量,都不能给出催化剂在状态和活性动力学方面的真实情况。通过这种方式,该工作的结果强调了实验方法的重要性,这种方法能够在整个催化剂床上进行多路同步单粒子探测催化剂状态,这些催化剂床上有大量足够大的粒子,足以构成一个相关的集合。为此,目前的方法局限于至少一维> 50nm大小的颗粒,以确保来自单一催化剂纳米颗粒的可检测的光学对比。

3由于这比技术上使用的催化剂纳米颗粒要大一个数量级(通常在10纳米以下),因此实施诸如间接纳米等离子体传感等策略,以使在此尺寸范围内的催化剂纳米颗粒的研究成为可能。此外,该技术可以与具有原子分辨率(例如环境TEM)特征的方法并行实施,以(i)从大集合中识别出有趣的个体,并且(ii)验证与其余多数个体相比有显着差异的不正常粒子行为。

参考文献:

David Albinsson et al. Copper catalysis at operando conditions—bridging the gap between single nanoparticle probing and catalyst-bed-averaging. Nat Commun, 2020.

DOI: 10.1038/s41467-020-18623-1

https://doi.org/10.1038/s41467-020-18623-1


加载更多
1548

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
雨辰

催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

发布文章:2069篇 阅读次数:3176849
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号