锂离子电池(LIBs)的性能很大程度上依赖于其界面化学,而界面化学受电解质的调节。传统的电解质通常含有极性溶剂来解离锂盐。阴离子衍生界面化学的一个更重要的方法是调节溶剂的本征溶剂化能力。由于溶剂和阴离子竞相进入Li+的溶剂化鞘层,降低溶剂的溶剂化能力理论上可以允许更多的阴离子与Li+配位。理想情况下,一种弱溶剂化电解质(WSE),可以在低盐浓度下产生大量的离子对或聚集体。然而,WSE通常甚至不能溶解足够的Li盐。因此,这一矛盾造成了这一领域的研究空白。
有鉴于此,清华大学张强教授报道了成功地制备了弱溶剂型电解质(WSE),并系统地研究了其溶剂化结构和电极上的界面化学。
文章要点
1)光谱结果显示,WSE形成了一种特殊的溶剂化结构,在1.0 M的低盐浓度下,离子对和聚集体占优势。重要的是,WSE的溶剂化结构在石墨电极上形成独特的阴离子衍生的中间相,表现出快速充电和长期循环的特性。
2)研究人员利用第一性原理计算揭示了一个普遍规律,即阴离子和溶剂对锂离子的竞争配位是不同界面化学的根源。这为未来电池电解质的精确设计开辟了一条新的途径。
Yu-Xing Yao, et al, Regulating Interfacial Chemistry in Lithium-Ion Batteries by a Weakly-Solvating Electrolyte, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202011482
https://doi.org/10.1002/anie.202011482