氮和3d过渡金属掺杂的碳材料在催化水分解、氧还原（ORR）和二氧化碳还原（CO₂RR）等电化学反应方面引起了人们极大的兴趣。

近日，美国得克萨斯大学奥斯汀分校Graeme Henkelman报道了利用密度泛函理论研究了用于ORR和析氧反应（OER）的Co-N掺杂碳电催化剂。

文章要点

1）研究人员研究了吸附能、CoN₄活性中心的自旋态和外加电位之间的相互作用。研究发现，吸附能强烈地依赖于外加电势和Co中心的自旋态。此外，由外加电势引起的自旋态跃迁在决定吸附能方面也起着重要作用。静电自旋交叉效应源于每个自旋态的零电荷和电容的不同电位，在CoN₄对ORR和OER的电催化活性中起着重要作用。

Zhiyao Duan, Graeme Henkelman, Surface Charge and Electrostatic Spin Crossover Effects in CoN₄ Electrocatalysts, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02458

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02458