在可见光下利用太阳能固氮提供了一个有前途的方法，以实现良性条件下NH₃的可持续生产。然而，在光催化过程中活化和裂解N-N三键并促进电子和空穴的分离和传输仍然是一个艰巨的挑战。为了解决这些问题，开发和设计高性能和稳定的光催化剂是至关重要的。

有鉴于此，北京化工大学孙振宇教授和韩国先进科技学院的Yousung Jung等人，报告了二维氧化Sb纳米薄片的缺陷工程，以活化本质上不活跃的Sb，以有效地将可见光驱动的N₂还原为NH₃。

本文要点

1）首次证明了在环境条件下，超薄的2D Sb纳米薄片在可见光驱动下高效地将氮气还原为NH₃。协同调整二维纳米结构的厚度和表面缺陷位点可以显著提高其光催化性能。

2）令人印象深刻的是，富含Sb和氧空位的Sb纳米薄片在可见光下不使用辅助催化剂，提供了高达388.5 μg_NH3 h^-1 g_cat.^-1的NH₃生成速率。比本体Sb高8倍，也显著优于许多之前报道的光催化剂。有缺陷的Sb纳米薄片在连续五个反应周期后表现出良好的稳定性。

3）结合实验和DFT计算，二维Sb的超高活性主要是由于与原子厚度相关的暴露表面催化位点丰富，表面活性缺陷密度大，极大地促进了载流子的迁移和分离。Sb纳米片表面和边缘上的缺陷与N₂之间存在较强的相互作用，有利于形成*NNH (N₂ + (H⁺ + e^-)→*NNH，其中*表示吸附位点)，从而促进了光催化N₂还原。

总之，该工作为通过协同工程缺陷位点增强固有惰性表面上的N₂光固定开辟了一条新途径。

参考文献：

Zhenqing Zhao et al. Surface-engineered oxidized two-dimensional Sb for efficient visible light-driven N₂ fixation. Nano Energy, 2020.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105368

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105368