分散在二氧化硅上的碳氧化钼（2D-Mo₂CO_x）纳米片的二维形态对于实现高稳定性和催化活性的甲烷干法重整（DRM）具有重要意义。

近日，瑞士苏黎世联邦理工学院Christoph R. Müller，Alexey Fedorov，西班牙巴塞罗那自治大学Aleix Comas-Vives报道了在二氧化硅上负载和分散分层的2D-Mo₂CT_x纳米片可以在很大程度上防止其热烧结成块状Mo₂C和MoO₂相，从而为将2D 钼-碳化物和碳氧化物用于高温多相催化铺平了道路。

文章要点

1）多层Mo₂CT_x（m-Mo₂CT_x）在乙醇中超声，离心后得到分层的2D-Mo₂CT_x片的透明紫色胶体溶液。然后利用Mo2CTx纳米薄片的胶体溶液连续几次初湿浸渍SiO2载体,得到2D-Mo₂CT_x/SiO₂，经100 °C空气干燥后，元素分析表明Mo含量为0.48wt%。TEM成像显示团聚的无定形二氧化硅晶粒被薄薄的Mo₂CT_x纳米片均匀覆盖。

2）XANES和XPS分析表明，平均Mo氧化态为+4的2D-Mo₂CO_x碳氧化合物是DRM的活性相，氧化或还原该态会降低甲烷的消耗率。DFT计算结果表明，2D-Mo₂CO_x上DRM的速率限制步骤是CH₄裂解，初始CO₂活化步骤产生的氧覆盖降低了C*和O*物种的结合能，进而降低了C–O耦合步骤的能垒。

3）当通过降低氧覆盖率使催化剂失活时，可以通过在纯CO₂气流中的再氧化将催化剂重新活化到最初的活性。值得注意的是，2D-Mo₂CO_x在催化和再生过程中保持了纳米片状的形貌。此外，研究人员确定了确保在20小时内稳定运行的流体动力学条件，即原位再生的最佳的氧气覆盖率。

该研究表明负载型2D-Mo₂CO_x在高温催化应用中是一种非常活跃和坚固的催化剂，在氧化环境中表现出优异的稳定性。

Kurlov, A., Deeva, E.B., Abdala, P.M. et al. Exploiting two-dimensional morphology of molybdenum oxycarbide to enable efficient catalytic dry reforming of methane. Nat Commun 11, 4920 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-18721-0

https://doi.org/10.1038/s41467-020-18721-0