铁基催化剂已被广泛研究用于将H₂S氧化成元素S。然而，如何防止铁位点失活仍然是一大挑战。

有鉴于此，福州大学江莉龙教授和沈丽娟等人，开发了一种简便的方法来制备装饰有原子分散的Fe–N₄位点的多孔CN纳米片。

本文要点

1）提出了一种简便的共聚策略，用于构建局域在聚合氮化碳（CN）（Fe-CNNχ）中的孤立Fe位点。所制备的Fe-CNNχ催化剂具有独特的2D结构以及电子性质，从而导致活性位点的暴露增加和氧化还原性能的增强。

2）结合系统表征和密度泛函理论计算，揭示了孤立的铁原子倾向于占据四坐标掺杂构型（Fe–N₄）。这样的Fe-N₄中心有利于O₂和H₂S的吸附和活化。因此，Fe‐CNN稳态催化剂在H₂S催化氧化为S时表现出优异的催化活性。

3）通过多孔片状结构和丰富的孤立的Fe活性位点的协同作用，Fe-CNNχ对H2S催化氧化表现出优异的性能。最佳催化剂Fe-CNN₄在180℃时H₂S转化率为100%，S选择性接近100%，远优于原始CN、N-GC和Fe₂O₃。更重要的是，Fe‐CNN稳态催化剂具有抗水和硫中毒的能力，表现出优异的催化稳定性(连续运行时间超过270小时)，优于大多数已报道的催化剂。

总之，该工作突出了孤立的Fe位点的好处，并为进一步开发可用于多种氧化反应的高选择性和稳定的催化剂铺平了道路。

参考文献：

Ganchang Lei  et al. Highly Active and Sulfur‐Resistant Fe–N₄ Sites in Porous Carbon Nitride for the Oxidation of H₂S into Elemental Sulfur. Small, 2020.

DOI: 10.1002/smll.202003904

https://doi.org/10.1002/smll.202003904