肖丰收/王亮ACS Cent. Sci.: 金属@沸石杂化催化材料
雨辰 雨辰 2020-10-03

将金属纳米颗粒固定在沸石晶体中已成为一种新的多相催化剂,其性能在许多重要反应中稳步优于一般负载的催化剂。根据纳米颗粒的大小及其与微孔的相对位置来定义不同的贵金属沸石结构(金属沸石(metal@zeolite))。微孔内的金属种类和大于微孔的金属种类分别表示为包封结构和固定结构。

有鉴于此,浙大肖丰收教授和王亮研究员等人,综述了金属@沸石杂化材料的构建策略的进展,特别提到了金属纳米结构的合理制备和改善的热稳定性。更重要的是,这些金属沸石杂化材料作为催化剂具有良好的形态选择性。最后,回顾了金属@沸石催化剂目前的挑战和未来展望。

本文要点

1简要总结了设计具有可控金属和沸石结构的金属@沸石材料的合成策略,包括单一位点的金属和沸石微孔中的小团簇,以及固定在沸石晶体中的工业直径金属纳米颗粒。一系列的金属@沸石材料不仅充当了理解结构与性能关系的有说服力的模型,而且为实际应用提供了有希望的催化剂。沸石晶体中金属纳米颗粒优异的抗烧结性能将促进耐久性优良的新型催化剂的开发,尤其对于含贵金属的催化剂,可以降低工业成本。金属纳米颗粒与沸石微孔的协同作用将提高现有反应的效率,甚至促进未来的新反应过程。

2然而,合成具有高金属含量的金属@沸石材料仍然是挑战。微观结构的可视化和分析仍然具有挑战性,特别是对于沸石中金属的定位。例如,对于金属@MFI材料,贵金属阳离子或纳米团簇被定位在MFI结构的10-MR环上,但也有一些观点认为是在5-或6-MR。准确识别金属位置和金属-沸石界面结构需要结合多种先进的表征技术,包括电子断层扫描显微镜,二维固态NMR光谱学以及具有良好设计的气氛的原位光谱表征,例如拉曼光谱和红外光谱。

3尽管已经开发了无溶剂和无有机模板/无配体的方法,但它们仍需要改进以进行潜在的大规模生产。更重要的是,寻找更多的途径来满足绿色和低成本合成的要求在催化剂制备中是永恒的追求。此外,目前在金属@沸石材料上催化的大多数研究都集中在几种模型反应上,这需要将其扩展到重要的工业反应中,尤其是用于转化碳源小分子(例如,CO,CO2,CH4,C3H8),这需要金属活性位点和沸石形状选择性。同样,由于金属纳米结构和杂原子之间的协同作用(例如,它们的电子相互作用,在不同活性位点上的串联催化作用),杂原子沸石固定/包封的金属纳米结构可能对催化研究很有用。最近的一个例子是疏水沸石对AuPd纳米颗粒的分子围栏效应。未来金属沸石研究的另一个新方向是将机器学习和大数据相结合,这将指导具有多种功能和特定反应所需催化性能的金属沸石材料的设计。

参考文献:

Hai Wang et al. Metal@Zeolite Hybrid Materials for Catalysis. ACS Cent. Sci., 2020.

DOI: 10.1021/acscentsci.0c01130

https://doi.org/10.1021/acscentsci.0c01130


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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