基于Cu纳米结构独特的多碳产物生成性能,使其在CO2电化学还原方面具有广阔的应用前景。尽管已经取得了重大进展,但此类催化剂的选择性和稳定性仍需大幅度提高。
近日,佐治亚理工学院夏幼南教授,香港科技大学邵敏华教授报道了两种有效的基于CuNWs的CO2RR催化剂,其表面通过不同的途径被部分氧化。
文章要点
1)用氧气从空气中氧化得到的A-CuNWs表面粗糙,氧化层薄,厚度不均匀,而用H2O2水溶液氧化得到的H-CuNWs被相对较厚和光滑的氧化膜覆盖。将其应用于电化学CO2RR时,对C2+物种,特别是乙烯均表现出较高的选择性和活性。
2)研究发现,表面粗糙度越大,氧化层不均匀还原后缺陷位越多,空穴越深,因此A-CuNWs对C2+的选择性高于H-CuNWs。然而,这些特性也不利于A-CuNWs的稳定性,在电解过程中增加了结构崩解的可能性。而在更厚更光滑的CuxO层的保护下,H-CuNWs能有效地抑制纳米线的碎裂,22 h后乙烯选择性几乎没有衰减,表现出更好的催化稳定性。因此控制表面氧化为提高铜基催化剂的C2+选择性和稳定性提供了一种有效的策略。
该策略有望推广到其他类型的铜纳米结构,以便合理地开发有效的催化剂用于CO2RR。
Zhiheng Lyu, et al, Controlling the Surface Oxidation of Cu Nanowires Improves Their Catalytic Selectivity and Stability toward C2+ Products in CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202011956
https://doi.org/10.1002/anie.202011956