ACS Energy Lett: Au@Pt核壳结构高活性ORR催化剂
纳米技术 纳米 2020-10-05

虽然目前ORR氧还原反应电催化剂的活性得到突破,ORR纳米催化剂仍由于稳定性原因无法实现实际应用,有鉴于此,韩国科学技术研究院Sung Jong Yoo、光州科学技术院Bongjin Simon Mun、韩国基础科学研究所(IBS)Yung-Eun Sung等报道了Au@Pt结构的核壳结构纳米催化剂,实现了保持较好催化活性的同时保证稳定性。对原子溶解情况的原位监控/物理化学性质分析表征、结合DFT计算模拟对Au@Pt催化剂的原子级结构进行表征,验证了由于Pt表面上较低的OH、O2覆盖率,改善了界面上Au的应力和配体作用。通过理解活性-稳定性-亲氧性之间的关系,作者考察了ORR反应过程中活性和稳定性间的关系,揭示了亲氧性能够用于燃料电池中高活性、高稳定性的催化剂。

本文要点:

(1)

Au@Pt催化剂合成。Au@Pt核壳催化剂通过两步法合成,通过NaBH4还原法首先合成3.5 nm Au纳米粒子,随后通过对苯二酚HQ(hydroquinone)辅助还原Pt在Au界面上选择性沉积Pt,生成核壳结构Au@Pt。考察了Au上负载不同量Pt(Pt/Au原子比例:0.0~0.7)的条件中生长情况(通过Pt的电化学表面积ESCA进行考察),结果显示在Pt/Au原子比为0.0~0.2;0.2~0.5;0.5~0.7三个区间展现三种不同生长阶段,验证了核壳结构的催化剂符合Stranski−Krastanov模型生长过程。在Pt/Au比例在0.0~0.2,Pt在Au上以单层生长模式进行;在比例为0.2~0.5,Pt能够在Au、前期生长的Pt两种基底上生长;在比例为0.5~0.7,Pt选择性在前期生长的Pt上沉积。

(2)

从Au@Pt模型系统中,作者发现其中通过对Pt的亲氧性调控,从而抑制生成Pt氧化物是保证催化剂高稳定性、高活性的关键性因素。


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参考文献

Dong Young Chung, Sung Jong Yoo*, Bongjin Simon Mun*, and Yung-Eun Sung*

Activity–Stability Relationship in Au@Pt Nanoparticles for Electrocatalysis, ACS Energy Lett. 2020

DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01507

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01507


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