Nat. Mater.:前驱体纳米片缩合用于制备气体筛分沸石膜
Nanoyu Nanoyu 2020-10-06

目前通过沸石纳米片的简单组装来制造高性能的膜仍然充满挑战性。通过微孔纳米片的组装制备高性能膜,必须满足以下标准:1)合成高深宽比的纳米片, 2)在剥离过程中保持微孔结构和片状形貌,3)在多孔载体上制备致密的纳米片薄膜,同时消除大的针孔缺陷和亚纳米级的片间间隙。由于堆积纳米薄膜固有的片间间隙,并且往往主导整个分子传输,从而决定分子的选择性,因此,满足上述第三点标准极具挑战性。研究发现,沸石前驱体纳米片中反应性末端硅醇基团的存在,可有效减小片间间隙,这使得人们能够阻止沿通道间距的非选择性分子传输。

近日,瑞士洛桑联邦理工学院Kumar Varoon Agrawal报道了将方钠石前驱体RUB-15剥离成0.8 nm厚的,可承载具有SiO4四面体的氢筛分六元环(6-MRs)的结晶纳米薄片。然后通过真空过滤在多孔载体(阳极氧化铝)上组装成薄膜。

文章要点

1由剥离的纳米薄片悬浮液过滤而成的薄膜具有两条传输路径:6-MR孔和片间间隙。后者在气体传输中占主导地位,截留分子值为3.6 Å,H2/N2选择性在20以上。研究人员通过缩合RUB-15的末端硅醇基团,成功地消除了间隙,同时薄膜产生了高达100的H2/CO2选择性。实验测定的H2的表观活化能与从头计算的表观活化能基本符合,证实了这种高选择性完全来自于6-MR的输运。

 

高温(250~300°C)H2筛分沸石膜的可扩展合成有望提高预燃烧碳捕集的能源效率,具有良好的应用前景。

Dakhchoune, M., Villalobos, L.F., Semino, R. et al. Gas-sieving zeolitic membranes fabricated by condensation of precursor nanosheets. Nat. Mater. (2020)

DOI:10.1038/s41563-020-00822-2

https://doi.org/10.1038/s41563-020-00822-2


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