二氧化碳(CO2)的排放导致温室效应和全球变暖，这可能导致不良的气候变化和物种灭绝。除了不断努力开发对环境无害的能源以及先进的二氧化碳捕获和封存技术外，将排放的二氧化碳转化为有价值的产品也是抑制其在大气中积累的一个切实可行的解决办法。在这方面，以可再生电力为动力的电化学二氧化碳还原(ECR)是一种有吸引力的方法，因为它不仅将二氧化碳转化为有价值的燃料和化学品，而且为间歇性可再生能源的长期储存提供了一种解决方案。在ECR中，气体扩散电极(GDE)是最关键的组件，并且在最近几年中一直是深入研究的主题。
有鉴于此，皇后大学的Cao-Thang Dinh和Tu N. Nguyen等人，为开发具有高活性，选择性和稳定性（这是ECR中的三个重要性能指标）的GDE提供了深刻的指导。
本文要点
1）首先，介绍ECR的基本原理，包括电极上的化学和物理现象以及电化学电池配置。然后讨论了GDE设计的最新进展，重点讨论了它们的结构-性能的相关性以及每个GDE组件的制造技术。最后，讨论了仍然存在的挑战，并提出了有效的GDE设计的有前途的研究方向。
2）在不久的将来，化石燃料一直并将继续是主要的能源资源。可再生能源的发展,碳捕获和封存，尤其是将CO2催化转化为化学物质和燃料对于缓解CO2是必要的。ECR技术非常适合这种情况，因为它利用二氧化碳生产增值产品，同时为间歇性可再生能源提供长期和大规模的存储解决方案。介绍了ECR系统中最重要的组件GDE的开发。强调了最近高性能GDE的基本原理，重点介绍了GDE各个组件的结构和组成如何影响电极的整体性能。尽管在过去几年中取得了重大进展，ECR的性能仍远未达到经济上可行的期望值，尤其是C2+产品的稳定性和能源效率。在电流密度高于100 mA cm2的情况下运行的最稳定的CO2-to-C2 + ECR系统仅能维持数百小时的性能，而实际应用中则需要数万小时的稳定性。C2+产品的ECR系统的能源效率仍低于40%，远低于该技术可行的价值(60-70%)。尽管包括阳极和膜在内的其他组件的性能也对整体性能做出了贡献，GDE是ECR生存能力的主要驱动力，因此提高其性能仍然是一项至关重要的任务。要实现此目标，需要了解并合理设计GDE，包括其组成，形态和结构。用于生产碳氢化合物和含氧化合物的稳定GDL仍然是ECR中尚未解决的问题。在运行数十小时后，当前的碳基GDL的性能下降。将传统的碳基GDL的疏水性和集电性要求解耦的策略已使GDE的稳定性提高了数百小时。为了使ECR技术向前发展，下一代GDLs需要能够在高电流密度以及存在碳氢化合物和含氧化合物的情况下保持其稳定性。
3）在这种情况下，具有高导电性和高表面疏水性的聚四氟乙烯涂层多孔金属泡沫将是一个很好的研究体系。开发一种高活性和选择性的催化剂仍然是设计高效GDEs的关键步骤。当前，Cu是目前已知的唯一一种选择性较好的将CO2还原为C2+的金属。但是，它的过大电势导致ECR的整体能源效率低。高效催化剂的进一步开发需要深入了解反应机理，并详细了解结构与性能之间的关系。通过提供反应步骤的原子级详细信息和中间体的能级，实验和计算研究的结合已被用于阐明ECR的机理。这对于进一步改进催化剂的性能仍然是至关重要的。但是，由于GDE中的局部反应环境与水体系中的局部反应环境完全不同，为了理解环境的变化和影响，质量输运模型应该包括在理论模型中。
总之，该综述旨在促进与工业相关的ECR系统的发展，以使该技术投入实际应用。
参考文献：
Tu N. Nguyen et al. Gas diffusion electrode design for electrochemical carbon dioxide reduction. Chem. Soc. Rev., 2020.
DOI: 10.1039/D0CS00230E
https://doi.org/10.1039/D0CS00230E
