Angew:二十面体M@Au12(M = Pd,Pt)超原子的可控二聚和键合
芣苢 西瓜 2020-10-07

其它金属原子掺杂的Au团簇的合成与原子结构的解析对理解团簇的电子结构提供了参考。近日,东京大学Tatsuya Tsukuda等报道了MM’Au36(PET)24 (M, M’ = Pd, Pt; PET = SC2H4Ph) 团簇的可控合成与原子级结构解析。

本文要点:

1作者通过氢介导的[MAu8(PPh3)8]2+和[M’Au24(PET)18]的融合反应获得了MM’Au36(PET)24团簇:Pd2Au36(PET)24,PdPtAu36(PET)24和Pt2Au36(PET)24

2X射线单晶衍射分析表明,MM’Au36(PET)24具有由M@Au12和M'@Au12超原子组成的双二十面体MM’Au21核。

3尽管MM'Au21超原子分子在价电子数(12 e)方面对应于O2,但其二十面体之间的距离要大于对应于F2的Au38(PET)24的双二十面体Au23核中的距离, 且其自旋态为单重态。

4作者通过基于M@Au12和M’@Au12超原子的1P超原子轨道之间的倾斜(非正交)键相互作用的“弯曲键模型”解释的了该反常的结果。

该工作不仅为合成超原子分子提供了一种通用的方法,而且为超原子分子的键合理论提供了新的见解。

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Emi Ito, et al. Controlled Dimerization and Bonding Scheme of Icosahedral M@Au12 (M = Pd, Pt) Superatoms. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202010342

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010342

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