锂金属负极是“下一代”可充电电池技术中最有希望的负极之一。然而，其不可控的连续枝晶生长和界面不稳定性严重阻碍了其实际应用。研究发现，构建人工固体电解质中间相（SEI）是解决这些问题的有效策略。

有鉴于此，中科大余彦教授报道了由Li₂CN₂和Li₃N相组成的人造有机/无机SEI层（N-有机/Li₃N），以实现金属锂负极的稳定循环。

文章要点

1）研究人员首先将Li金属在350 °C的钛（Ti）箔上熔化。然后，g-C₃N₄粉末与熔融的Li反应，在Li金属表面形成N-有机/Li₃N保护层。在电化学剥离/电镀过程中，涂有高离子电导率的N-有机/Li₃N的锂金属会导致锂沉积更加均匀，从而有效降低锂金属负极的过电位。此外，与熔融锂反应后，所得的N-有机/Li₃N@Li复合材料显示出光滑均匀的表面。

2）密度泛函理论（DFT）结果表明，具有高Li离子电导率的N-有机/Li₃N SEI层可以有效地促进Li离子在电极表面上的传输，并通过Li离子之间的强相互作用而在Li电极上产生均匀的Li离子通量和N-有机基团，进而实现无枝晶的Li剥离/镀覆过程。

3）实验结果显示，具有N-有机/Li₃N层的Li（N-有机/Li₃N@Li）负极可在1100 h内提供稳定的长期循环性能，在1 mA cm^-2的电流密度下具有2 mAh cm^-2的固定面容量。当使用N-有机/Li₃N@Li复合负极时，与LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）正极组装的全电池显示出更好的长期循环性能。

该有机/无机人工SEI的优点为锂金属负极SEI的设计提供了重要指导。

Shufen Ye, et al, g-C₃N₄ Derivative Artificial Organic/Inorganic Composite Solid Electrolyte Interphase Layer for Stable Lithium  Metal Anode, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202002647

https://doi.org/10.1002/aenm.202002647