光电化学（PEC）CO₂还原为化学品或燃料被认为是一种可以有效改善人为碳循环的策略。然而，目前开发一个能够推动高效和持久的CO₂转化的PEC体系仍然是一项巨大挑战。

有鉴于此，中科院大连化物所宗旭研究员报道了碳包覆的三明治状钙钛矿型有机-无机杂化光电阴极（(Cs_0.15FA_0.85)Pb(I_0.9Br_0.1)₃）的制备及其在PEC CO₂还原中的应用。

文章要点

1）研究人员首次制备了(Cs_0.15FA_0.85)Pb(I_0.9Br_0.1)₃太阳电池。首先在掺氟氧化锡（FTO）玻璃表面镀覆NiO作为空穴传输层，然后沉积(Cs_0.15FA_0.85)Pb(I_0.9Br_0.1)₃层作为光吸收层。沉积了一层[6，6]-苯基-c61-丁酸甲酯（PCBM）作为电子传输材料，然后沉积了一层超薄的偏亚铜（BCP）作为空穴阻挡层。最后，在BCP的顶部蒸发一层金层，完成太阳电池的制作。采用上述工艺制备了三明治状光电阴极，然后进行碳封。

2）碳的包裹不仅为钙钛矿薄膜提供了保护，而且还实现了光生电子的有效电导。当用酞菁钴分子催化剂修饰时，相对于可逆氢电极，光电阴极的起始电位为0.58 V，在−0.11 V时，光电阴极的光电流密度为15.5mA/cm⁻²，而在AM 1.5g照明（100 mW/cm⁻²）下，在CO2饱和的0.5 m KHCO3中，光电阴极的光电流密度为15.5 mA/cm⁻²，这代表了目前该领域最先进的PEC性能。此外，光电阴极在25 h的连续反应中保持稳定。

3）通过将光电阴极与非晶硅光阳极串联集成，进一步实现了PEC CO₂的无偏压还原，太阳能-CO能量转换效率为3.34%，总太阳能-燃料能量转换效率为3.85%。

Hefeng Zhang, et al, Carbon Encapsulation of Organic–Inorganic Hybrid Perovskite toward Efficient and Stable Photo-Electrochemical Carbon Dioxide Reduction, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202002105

https://doi.org/10.1002/aenm.202002105