金属锂的无枝晶电沉积是实现高能量密度锂金属电池的必由之路。
近日，美国卡内基梅隆大学Venkatasubramanian Viswanathan报道了一种使用液晶（LC）电解质来抑制锂金属负极枝晶生长的策略。结合相场模拟和密度泛函理论（DFT）计算来研究液晶电解质的电沉积。
文章要点
1）研究人员通过考虑体形变和锚定能对动力学的影响，使用相场模型模拟了金属负极在LC电解质存在下的电沉积过程。结果显示，在与金属负极的界面上有足够的锚定强度的LC电解质可以确保顺利电沉积，并极大地抑制树枝晶的生长。
2）研究人员根据界面的形状和位置及其随时间的枝晶生长，使用三个度量来量化枝晶抑制。基于对这些指标的分析，提出了抑制枝晶生长的材料结构设计规则。在确定了设计规则后，利用密度泛函理论（DFT）计算结果，确定了正极-液晶电解质界面锚定能和稳定性的描述符。LC分子在锂金属表面的吸附强度可以很好地描述锚定强度。此外，还筛选了LC分子的最高占据分子轨道（HOMO）水平，以获得对其氧化稳定性的估计。
与其他外在机理不同，具有高锚定强度的LC可以保证金属锂的有序电沉积，从而为可充电金属电池的实际应用铺平了道路。
Zeeshan Ahmad, et al, Design rules for liquid crystalline electrolytes for enabling dendrite-free lithium metal batteries, PNAS, 2020
DOI：10.1073/pnas.2008841117
www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.2008841117
