电化学氧还原反应（ORR）是许多可持续能源转换技术的核心，例如可充电燃料电池和金属空气电池。目前，人们开发了各种贵金属/过渡金属基材料作为催化剂，以提高其催化性能。其中，单原子催化剂（SAC）由于其对活性物种的最大利用，低配位环境，量子尺寸效应和可调节的金属-载体相互作用而成为有前途的电催化剂，因此受到越来越多的关注。在过去的几年中，通过使用各种方法制造了巨大的SAC，并进一步用于先进的能量转换过程。

有鉴于此，悉尼大学Shenlong Zhao、Cheng Yan和广西民族大学化学化工学院米艳等人，从制备策略、表征分析和ORR应用等角度对SAC的最新进展进行了综述。

本文要点

1）从自下而上和自上而下的角度出发，介绍了制备SACs的常见方法及优缺点。通过湿化学法、原子层沉积法、球磨法及光化学法等自下而上的合成策略，孤立的金属原子可被不同载体的空位或缺陷位所固定，然而存在着金属负载量低、单原子分散性差等缺点，另外也存在工艺复杂、耗时长的劣势。与自下而上法相比，自上而下的合成方法具有合成过程简单、低成本及环境友好等优势，可在原子级别产生大量的缺陷位和不饱和位点，从而提高SACs的催化活性，而且可以实现SACs结构（如配位数和键长）的精确调控，从而有助于对SACs活性位点及其催化机理的分析。

2）讨论了利用原位表征手段在原子水平上确定活性位点的几何和电子结构。活性位点的结构决定了反应机理和内在活性趋势。然而，由于金属原子的非晶态有序性，对活性位点结构的识别带来了巨大的挑战。电镜技术及一些重要的原位光谱表征手段可用于监测SACs的形貌及获取关键的结构信息，从而有利于更好地理解SACs的结构-活性关系。

3）总结了SACs在ORR及电池中的应用。在原子水平，贵金属/过渡金属基催化剂可以有效地降低ORR的能垒，从而加速电池中的阴极反应，实现快速的能源转换与储存。对于碳基SACs来说，非金属杂原子（如N，P，S，B）的掺杂不仅可以为单个金属原子提供固定位点，而且可以调节金属中心的配位环境，从而提高ORR的活性和稳定性。此外，第二金属的引入也可提升ORR的催化性能。由于双金属位点的协同作用，双金属基的SACs已经被广泛制备，并在电催化领域发挥着越来越重要的作用。

参考文献：

Yong Wang et al. Single-metal-atom catalysts: An emerging platform for electrocatalytic oxygen reduction. Chemical Engineering Journal, 2020.

DOI: 10.1016/j.cej.2020.127135

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127135