Ta₃N₅是一种很有前途的光电化学分解水的光阳极材料，理论上最大太阳能转换效率为15.9%。然而，迄今为止，人们获得的最高偏置光子电流效率仅为2.72%。为了弥补效率差距，开发有效的Ta₃N₅光阳极载流子管理策略至关重要。

有鉴于此，电子科技大学李严波教授，日本东京大学Kazunari Domen报道了将梯度Mg掺杂用于Ta₃N₅的能带结构工程和缺陷控制。结果显示，掺Mg Ta₃N₅（Mg：Ta₃N₅）薄膜光阳极具有高PEC水氧化性能

文章要点

1）在Mg：Ta₃N₅薄膜光阳极中，Mg的梯度掺杂引起了带边能级的梯度，从而大大提高了电荷分离效率。此外，由于Mg掺杂对深能级缺陷的钝化作用，以及更重要的是梯度Mg掺杂剖面与Ta₃N₅内部缺陷分布的匹配，与缺陷相关的复合被显著抑制。

2）结果表明，当梯度Mg:Ta₃N₅光阳极与硼酸盐插层镍钴铁氧氢氧化物（NiCoFe-Bi）析氧反应共催化剂相结合时，与可逆氢电极相比，梯度Mg:Ta₃N₅光阳极具有低的起始电位（0.4 V）和高偏置光电转换效率（3.25 ± 0.05%）。

这些结果表明，梯度掺杂可显著提高Ta₃N₅光阳极在PEC水氧化中的性能。

Xiao, Y., Feng, C., Fu, J. et al. Band structure engineering and defect control of Ta3N5 for efficient photoelectrochemical water oxidation. Nat Catal (2020)

DOI：10.1038/s41929-020-00522-9

https://doi-org/10.1038/s41929-020-00522-9