光催化二氧化碳还原被认为是二氧化碳转化为碳氢燃料的一种很有吸引力的途径。为了提高CO2的光还原性能,在光催化剂上开发合适的助催化剂是一种有效的策略。
有鉴于此,新加坡南洋理工大学刘政教授、李述周教授、Qingyu Yan等人,采用Co2N作为新型无贵金属助催化剂,以促进BiOBr超薄纳米片材的CO2光还原性能。
本文要点
1)证明了金属Co2N可以作为有效的助催化剂来提高BiOBr的光催化活性以还原CO2。可以产生具有强电子相互作用的Co2N/BiOBr,并且电子流从BiOBr、Co2N/BiOBr界面转向Co2N表面。
2)得益于有效的电荷分离和独特的Co2N表面结构,最佳的Co2N/BiOBr在没有牺牲试剂或额外光敏剂的情况下,在纯水中可提供67.8 µmol g-1 h-1的高选择性CO生成速率,约为BiOBr的6倍。
3)Co2N可以与BiOBr产生强大的电子相互作用,控制电子从BiOBr的转移,穿过界面到金属Co2N,最后到达表面。除了电荷分离控制外,还可以通过稳定的COOH*中间体,调整从BiOBr上形成COOH*到在Co2N上形成CO*的限速步骤,降低Co2N表面的活化能垒,共同优化CO2光还原活性。
总之,该策略为设计助催化剂以实现有效的二氧化碳光还原提供了一种新的思路。
参考文献:
Jun Di et al. Cobalt nitride as a novel cocatalyst to boost photocatalytic CO2 reduction. Nano Energy, 2002.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105429
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105429