钙钛矿金属(MHPs)半导体具有独特的光学特性,例如在可见光区域的高光吸收,可调节的带隙和长的载流子寿命,这些在光电和光电应用中已得到广泛应用。最近,人们对于将MHPs用于光催化应用充满了极大兴趣。与传统的金属氧化物光催化剂相比,MHPs具有较窄的带隙,可以吸收低能光子。
有鉴于此,意大利帕维亚大学Lorenzo Malavasi,意大利CNR-SCITEC的Francesco Ambrosio报道了具有优异耐水性的DMASnBr3钙钛矿,同时在基于g-C3N4和DMASnBr3偶联的新型光催化复合材料的设计和应用中,结合钙钛矿优异的耐水性能,在模拟太阳光下的水溶液中实现了优异的光催化HER性能。
文章要点
1)结果显示,对于最佳性能的复合材料,HER的记录速率超过 1700 μmol g-1 h-1,突出了钙钛矿与g-C3N4之间的有效协同作用, DFT计算结果显示,这种协同作用是有益的谱带排列所致。
2)研究人员在含葡萄糖的水中作为模型水溶性牺牲生物质对复合材料进行了验证,结果显示,复合材料制氢速率达到了令人印象深刻的100倍改善(相对于裸露的g-C3N4)。此外,浸出试验和XPS测量结果证实了DMASnBr3钙钛矿的不溶性。
这些初步研究结果为实现一类全新的光催化剂铺平了道路,该光催化剂将MHPs的有效光吸收和载流子寿命特性与氮化碳的光催化活性相结合。同时,随着钙钛矿领域中材料开发所取得的研究进展,人们期望将具有优异耐水性的几种低维化合物和无铅化合物用作催化剂。此外,进一步的研究可以将本研究概念扩展到介观或纳米结构的复合材料,从而进一步改善该研究工作所实现的HER性能。
Lidia Romani, et al, Water-Stable DMASnBr3 Lead-Free Perovskite for Effective Solar-Driven Photocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202007584
https://doi.org/10.1002/anie.202007584