胶体半导体量子点(QDs)由于其基于量子限制效应的尺寸/形状/成分相关的电子和光学特性,被认为是制造高效且稳定的光电器件的重要基石。但是,在基于QD的光电化学(PEC)电池中,光吸收不足和不良的电荷复合仍然限制了太阳能向燃料转换的效率和长期稳定性。
有鉴于此,加拿大国家能源材料及通讯研究院院长Federico Rosei院士、Gurpreet S. Selopal和青岛大学赵海光教授等人,通过调整壳层厚度来设计胶体异质结构CdS/CdSe核/壳量子点的光电子性质和能带排列。
本文要点
1)从3.0 nm的CdS QD核(直径)开始,研究了CdSe壳层厚度(0.6-1.9 nm)对结构和光学性能的影响。研究结果表明,优化壳层厚度可以显著拓宽QDs敏化TiO2介孔膜的光阳极的光吸收范围,提高光电子的分离和传输速率。
2)通过理论建模,发现该异质结构系统中的能带排列可以从准II型(电子位于整个QD上,但空穴大多在外壳中局域化)到反向I型(电子和空穴都是通过更改壳的厚度在壳中进行了很大程度的离域化)。
3)作为概念验证,在PEC电池中采用最佳外壳厚度为1.6 nm的量子点以及碳纳米管掺杂的TiO2作为光电阳极,获得了〜16.0 mA / cm2的非常高的光电流密度(在0.9 V vs RHE),这是有史以来基于CdS/CdSe QDs的PEC电池报告的最高值。还观察到,在一个太阳照射下(AM 1.5 g, 100mw /cm2),它具有良好的长期稳定性(4小时后维持其初始值的83%)。
总之,优化异质结构核壳量子点的设计和带工程是提高基于量子点的PEC电池和其他光电器件性能的一种简便而有效的方法。
参考文献:
Hui Zhang et al. Efficient and stable photoelectrochemical hydrogen generation using optimized colloidal heterostructured quantum dots. Nano Energy, 2020.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105416
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105416