固体电解质界面(SEI)是锂离子电池(LIBs)发展的关键。因此,了解和控制SEI的形成,对于开发具有更高库仑效率、寿命和容量的LIBs至关重要。以前的研究多集中在电解质化学和充电条件的变化如何影响SEI,但围绕SEI的形成机制仍然缺乏根本的了解。具体地说,很少有研究电极材料本身如何影响SEI形成。
近日,英国伦敦帝国理工学院D. Jason Riley,Weixin Song报道了使用化学上等效但电子结构不同的单层、双层和多层石墨烯作为LiB负极。从动力学、机理、形貌和组成等方面对SEI的形成进行了系统研究。
文章要点
1)单层石墨烯上的SEI膜含有大量的盐分解产物(LiPF6),而在多层石墨烯上,SEI膜中含有大量的有机产物。由于溶剂和石墨负极之间的本征电荷转移,SEI膜的基面靠近电极的一侧比靠近电解质的一侧含有更多的有机物种。
2)研究发现,通过改变负极相对于电解质的还原能力,SEI膜的组成是可调的,同时高还原动力学促进了LiPF6的分解。还原动力学较低则会导致SEI沉积过程中溶剂分解较多,相变迟缓。
这项工作对电极电子结构对SEI形成的影响提供了基本的见解,并指出了未来改进LIBs的方向。
W. Song, E. S.Scholtis, et al, Electronic Structure Influences on the Formation of the Solid Electrolyte Interphase Energy Environ. Sci., 2020 DOI: 10.1039/D0EE01825B
https://doi.org/10.1039/D0EE01825B