开发基于低过电位、高选择性的氮还原（NRR）制氨高效电催化剂对于未来基NRR的氨合成具有重要意义。

近日，美国加州大学洛杉矶分校Emily A. Carter报道了通过密度泛函理论计算和氢电极模型的计算，系统地考察了单层过渡金属(TM)原子掺杂的类石墨烯GaN（g-GaN）单分子膜作为人工NRR电催化剂的前景。

文章要点

1）在所研究的15种TMs中，Mo掺杂的g-GaN（Mo@g-GaN）单分子膜是唯一可用于NRR的电催化剂。Mo@g-GaN单层满足有效激活惰性N≡N三键的所有筛选标准，包括吸附的(*)NRR中间体*NNH的稳定和*NH₂物种的失稳。此外，该单分子膜还具有足够的整体稳定性。

2）对该催化剂上NRR可能涉及的机理的全面分析表明，Mo@g-GaN单层具有良好的NRR催化活性。其更倾向于一种特定的（远距离）途径，与可逆氢电极（RHE）相比，该途径具有-0.33 V的低起始电位非常低，0.42 V的低过电位。根据动力学分析，研究人员进一步预测了在起始电位下PDS为0.42 eV的适度动力学势垒。

3）研究人员最后预测，Mo@g-GaN单层在具有竞争性的析氢反应中，对氨合成具有显著的选择性（约31％）。

研究工作为在环境条件下使用单原子催化剂合成人工氨提供了潜在的途径。

Lesheng Li, et al, Prediction of Highly Selective Electrocatalytic Nitrogen Reduction at Low Overpotential on a Mo-Doped g‑GaN Monolayer, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03140

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03140