尽管在用于限速的阴极氧还原反应(ORR)的催化剂开发方面取得了巨大进展,但在满足实际质子交换膜燃料电池(PEMFC)的性能要求的同时,减少Pt用量仍然是一个挑战。PEMFC中的ORR发生在催化剂-电解质-气体的三相界面处。理想的界面应显示出高活性和可用的催化位点,并允许高效的氧气和质子进入到催化位点并及时除去水以避免界面溢流。
有鉴于此,加州大学洛杉矶分校黄昱教授等人,重点研究了碳载体的化学修饰以调整碳-离聚物的相互作用,以创建有利的三相界面,促进PEMFCs中的ORR。
本文要点
1)报告了在PEFMCs中三相微环境的设计,通过调节碳表面化学性质可以调节其与离聚物的相互作用,并为快速输送反应物和产物创造有利的运输途径。具体来说,使用一系列具有不同表面氧含量(2.4%,3.8%,12.0%)的碳材料作为催化剂载体,以制备用于膜电极组件(MEA)的阴极催化剂。
2)系统研究表明,在目前报道的所有基于PGM(仅PGM为活性位点)的MEAs中,负载在表面氧含量为2.4%的碳上的催化剂显示了最先进的质量活性(MA)。这使得PEMFCs首次能够显示所有关键的ORR催化剂性能指标,包括MA、额定功率和耐用性,超过了美国能源部设定的目标。
3)分子动力学(MD)模拟表明,碳表面上的最佳表面氧比率会导致有利的碳-离聚物相互作用以及包含疏水和亲水路径的微环境,同时允许氧分子和质子的高效穿梭,并及时从催化部位除去水,为高效的ORR提供了理想的微环境。
参考文献:
Zipeng Zhao et al. Tailoring a Three-Phase Microenvironment for High-Performance Oxygen Reduction Reaction in Proton Exchange Membrane Fuel Cells. Matter, 2020.
DOI: 10.1016/j.matt.2020.09.025
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.09.025