中国科学院化学研究所李玉良、薛玉瑞等报道了一种高度酸性石墨炔异质结构高活性光催化剂，在光催化合成氨中展现了较高的催化活性。其较高的催化活性是由于Fe位点组装到石墨炔中导致价态变化产生的，结果显示石墨炔有效的改善了磁铁矿的活性、配位环境，显示了Fe的化学环境展示了两种不同的四面体配位Fe结构和一种八面体配位Fe结构。该催化剂的合成NH₃活性达到1762.35±153.71 μmol h^-1 g_cat^-1，展示了如何通过利用石墨炔提升光催化剂活性。

本文要点：

（1）

合成了两种不同Fe环境的氧化铁/石墨炔催化剂，其中GDY@Fe-A催化剂中Fe的配位数降低，四面体、八面体结构的Fe位点配位数降低了60.5 %、而且四/八面体的配位数都分别发生降低。GDY@Fe-B催化剂中的配位数仅降低20.8 %，而且其中四面体Fe的配位数降低，但是八面体Fe的配位数增加。

（2）

其中GDY@Fe-B催化剂的光催化活性更高，最高NH₃生成速率达到1916±06 μmol h^-1 g_cat^-1，GDY@Fe-A催化剂/GDY的光催化活性分别为486.13±48.96 μmol h^-1 g_cat^-1， GDY催化剂的活性仅仅9.76±0.5 μmol h^-1 g_cat^-1。

（3）

作者通过相关表征，发现GDY@Fe-B催化剂生成电子-空穴对的效果更好，而且能够抑制电子-空穴对的复合，促进了N₂还原生成NH₃。

参考文献

Yan Fang, Yurui Xue*, Lan Hui, Huidi Yu, Yuliang Li*, Graphdiyne@Janus Magnetite for Photocatalysis Nitrogen Fixation, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI: 10.1002/anie.202012357

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202012357